1913年父亲谢葆璋去北京国民政府出任海军部军学司长，冰心随父迁居北京，住在铁狮子胡同中剪子巷，次年入贝满女中，1918年升入协和女子大学理预科，向往成为一名救死扶伤的医生。“五四”运动的爆发和新文化运动的兴起，使冰心把自己的命运和民族的振兴紧密地联系在一起。她全身心地投入时代潮流，被推选为大学学生会文书，并因此参加北京女学界联合会宣传股的工作。在爱国学生运动的激荡之下，她于1919年8月的《晨报》上，发表第一篇散文《二十一日听审的感想》和第一篇小说《两个家庭》。后者第一次使用了“冰心”这个笔名。由于作品直接涉及到重大的社会问题，很快发生影响。冰心说，是五四运动的一声惊雷，将她“震”上了写作的道路。之后所写的《斯人独憔悴》《去国》《秋风秋雨愁煞人》等“问题小说”，突出反映了封建家庭对人性的摧残、面对新世界两代人的激烈冲突以及军阀混战给人民带来的苦痛。其时，协和女子大学并入燕京大学，冰心以一个青年学生的身份加入了当时著名的文学研究会。她的创作在“为人生”的旗帜下源源流出，发表了引起评论界重视的小说《超人》，引起社会文坛反响的小诗《繁星》《春水》，并由此推动了新诗初期“小诗”写作的潮流。1923年，冰心以优异的成绩取得美国威尔斯利女子大学的奖学金。出国留学前后，开始陆续发表总名为《寄小读者》的通讯散文，成为中国儿童文学的奠基之作，20岁出头的冰心，已经名满中国文坛。
在去美国的杰克逊总统号邮轮上，冰心与吴文藻相识。冰心在波士顿的威尔斯利女子大学研究院攻读文学学位，吴文藻在达特默思学院攻读社会学，他们从相互的通信中，逐渐加深了解，1925年夏天，冰心和吴文藻不约而同到康耐尔大学补习法语，美丽的校园，幽静的环境，他们相爱了。 1926年冰心获得文学硕士学位回国，吴文藻则继续留在美国的哥伦比亚大学攻读社会学的博士学位。冰心回国后，先后在燕京大学、北平女于文理学院和清华大学国文系任教。1929年6月15日，冰心与学成归国的吴文藻在燕京大学临湖轩举行婚礼，司徒雷登主持了他们的婚礼。